2006-2007: It's About Time y Jonas Brothers
Después de firmar con Columbia, los hermanos consideraron llamar al grupo «Son of Jonas» antes de decidirse por «Jonas Brothers».30 A lo largo de 2005, Jonas Brothers participó en variasgiras, siendo acto de apertura de conciertos de artistas como Jump5, Kelly Clarkson, Jesse McCartney, Backstreet Boys y The Click Five.21 31 La banda pasó el resto del año 2005 en una gira anti-drogas junto Aly & AJ y The Cheetah Girls.31 32 También abrieron algunos conciertos de The Veronicas a principios de 2006.33 Para su primer álbum, titulado It's About Time, la banda trabajó con varios compositores, tales como Adam Schlesinger de Fountains of Wayne, Michael Mangini, quién trabajó con Joss Stone, Desmond Child quién compuso y produjo música paraAerosmith y Bon Jovi, Billy Mann y Steve Greenberg.32 It's About Time iba a ser lanzado inicialmente en febrero de 2006, pero la fecha fue postergada varias veces.33 34 31 32 Para el álbum, Jonas Brothers hizo dos versiones de conocidas canciones de la banda británica Busted; «Year 3000» y «What I Go to School For».35
El primer sencillo de Jonas Brothers, «Mandy», fue lanzado el 27 de diciembre de 2005.36 El vídeo musical del sencillo fue mostrado en Total Request Live de MTV el 22 de febrero de 2006.23Otra canción de la banda, «Time For Me To Fly», fue incluida en la banda sonora de la película Aquamarine.37 En marzo de 2006, «Mandy» fue incluida en la película de Nickelodeon Zoey 101: Spring Break-Up y también en la banda sonora de la película, Zoey 101: Music Mix, donde Nicholas Jonas es acreditado como el intérprete de la canción.37
El jueves 18 de enero del 2007, un boletín oficial del sitio de MySpace anunció que ya no formarían más parte de Columbia Records. Por ello, firmaron ahora para Hollywood Records con quien han grabado un nuevo álbum que salió a la venta en agosto 7 del 2007.
Su segundo álbum fue puesto a la venta el 7 de agosto del 2007. Alcanzó el número 5 en el ranking Billboard Hot 200 en su primera semana. Alrededor de esta misma fecha se publicaron dos sencillos: "Hold On" y, dos semanas después, "S.O.S." junto con la publicación del nuevo álbum. Participaron en la gira Best of Both Worlds de cincuenta y cuatro fechas con Miley Cyrus en Norteamérica, comenzando el 8 de octubre de 2007 y concluyendo el 9 de enero del 2008 en Albany, Nueva York. El 25 de junio de 2006, los Jonas Brothers comenzaron su Pro-theme Tour, el Marvelous Party Tour, en Lodi Nueva Jersey, en el que promovieron su segundo álbum, Jonas Brothers. Luego se sumaron a Miley Cyrus; el tour duró varios meses y finalizó el 21 de octubre de 2006 en Columbia, Carolina del Norte. Del 18 de octubre de 2007 al 9 de enero de 2008, los Jonas Brothers abrieron actos para Miley Cyrus en sus cincuenta y cuatro fechas del Best of Both Worlds Tour. Los Jonas comenzaron en St. Louis (Misuri) y finalizaron en Albany (Nueva York). Sus actos fueron dirigidos por Kenny Ortega y coreografiados por Paul Becker. Los Jonas Brothers también aparecieron en Hannah Montana & Miley Cyrus: Best of Both Worlds Concert, publicado el 1 de febrero de 2008. En la película, los Jonas interpretaron "When You Look Me in the Eyes", "Year 3000" y su dueto con Hannah Montana, “We Got the Party”.
Para continuar la promoción de este álbum comenzaron la gira Look Me In the Eyes Tour inició el 31 de enero de 2008 en el Tucson Convention Center Music Hall en Tucsón (Arizona) y terminó el 22 de marzo de 2008, en el Izod Center en East Rutherford (Nueva Jersey).
